耿晓飞、张干等-ES&T: 南海和东北印度洋气溶胶黑碳的来源及其对海洋黑碳循环的影响

图1 南海和东北印度洋气溶胶BC的双碳同位素特征

　　基于同位素质量守恒模型，本研究发现化石燃料燃烧和生物质燃烧对南海和东北印度洋气溶胶BC的贡献分别为50.3±12.3%（28-82%）和49.7±12.3%（18-72%）。如图2所示，马六甲海峡（0.49 ± 0.02 μg C m-3）、南海北部（0.33 ± 0.16 μg C m-3）和孟加拉湾附近的印度洋海域（0.23 ± 0.16 μg C m-3）是化石源BC的高浓区。而只有马六甲海峡（0.29 ± 0.01 μg C m-3）和孟加拉湾附近的印度洋海域（0.34 ± 0.22 μg C m-3）是生物质燃烧源BC的高浓区。研究结果表明中国和东南亚是化石源BC的主要陆地来源，而只有东南亚是生物质燃烧源BC的主要来源。

图2 化石燃料燃烧和生物质燃烧对气溶胶BC贡献的空间分布特征

　　基于大量的δ13CBC-Δ14CBC数据，本研究利用贝叶斯模型对各同位素省的BC来源进行了更为细致的定量解析。结合航运BC排放模拟、金属元素示踪和气团后向轨迹等综合分析，本研究对BC来源进行了更为深入的讨论。结果显示，液体化石燃料燃烧和C3植物燃烧是本研究海域气溶胶BC的主要来源（图3）。其中，来自船舶排放和临近陆地的液体化石燃料燃烧是同位素省“靠近中国大陆的南海海域”（53.5%）、“马六甲海峡”（53.4%）和“印度洋偏远海域”（40.7%）的气溶胶BC的主导来源。C3植物燃烧是同位素省“靠近东南亚的印度洋海域”（55.8%）、“印度洋偏远海域”（41.3%）和“南海偏远海域”（40.0%）的主要来源。燃煤和C4植物燃烧对气溶胶BC的贡献相对较小，同样表现现出了明显的空间异质性。燃煤和C4植物燃烧对“巽他海峡”和“南海偏远海域”气溶胶BC的贡献高于其它海域。

图3 各双碳同位素省气溶胶BC的来源解析和气团后向轨迹

　　溶解态BC（DBC）是溶解态有机质（DOM）的难降解组分，约占海洋DOM碳池（662 Pg）的2-6%。因此，DBC的收支是理解海洋碳循环的关键。河流输送（18-26.5 Tg yr-1）曾被认为是海洋DBC的主要来源。然而，近期的研究发现河流δ13CDBC与海洋δ13CDBC相差约6‰，因此可能存在与海洋DBC碳同位素相似的其他重要来源。本研究发现海洋气溶胶BC与海水DBC表现出相似的双碳同位素特征（图4），因此建议BC大气沉降可能是海洋DBC的重要来源。尽管本研究中气溶胶BC的δ13C-Δ14C测定基于催化加氢技术，而DBC的δ13C-Δ14C测定基于苯多羧酸法，但是这两种方法测定δ13C-Δ14C表现出一定的可比性。 

图4 （a）气溶胶BC、海水DBC和河水DBC的δ13C特征；（b）气溶胶BC和海水DBC的Δ14C特征

　　本研究观测到南海和东北印度洋气溶胶BC的浓度和δ13C-Δ14C特征具有高度的空间异质性。孟加拉湾附件的印度洋海域、马六甲海峡和南海北部是化石源BC的高浓区；其中，前两个海域也是生物质燃烧源BC的高浓区。根据双碳同位素的空间分布特征，本研究将气溶胶BC划分为6个同位素省，每个省都表现出不同的来源。此外，我们建议大气BC沉降是表层海水DBC的潜在重要来源。

　　相关论文发表于ES&T，并入选当期副封面文章。

　　论文信息：Geng, X.（耿晓飞）; Haig, J.; Lin, B.（林勃机）; Tian, C.（田崇国）; Zhu, S.（朱三元）; Cheng, Z.（成志能）; Yuan, Y.（袁宇鹏）; Zhang, Y.（张艳）; Liu, J.（刘俊懿）; Zheng, M.（郑玫）; Li, J.（李军）; Zhong, G.（钟广财）; Zhao, S.（赵时真）; Bird, M. I.; Zhang, G.（张干）, Provenance of Aerosol Black Carbon over Northeast Indian Ocean and South China Sea and Implications for Oceanic Black Carbon Cycling. Environmental Science & Technology 2023. 57, 35, 13067–13078

论文入选当期ES&T副封面