油气勘探表明：上古生界煤是天然气的主要来源之一，煤形成于海陆过渡环境，但海侵及引发的环境变迁对煤系烃类生成潜力和生成过程的影响尚未得到充分研究。近年来随着非常规天然气勘探的不断突破，与煤相关的非常规油气资源包括煤层气、致密气或统称为煤岩气越来越受到关注。鄂尔多斯盆地作为中国重要的能源基地，其煤层气及煤岩气的勘探开发对于保障国家能源安全具有重要的意义。在此背景下，探讨海侵及相关环境变迁对煤系生烃的影响，对于煤系地层油气勘探也显得极为重要。
鄂尔多斯盆地上古生界山西组和本溪组煤系是盆地主要气源岩。前人针对盆地上古生界海陆过渡相煤系烃源岩进行过很多生烃模拟研究，但主要关注偏陆相沉积环境的二叠系山西组泥岩或煤，而对受海侵影响较大的石炭系本溪组煤的生烃模拟鲜有报道。前人研究表明海侵对煤系烃源岩的生油潜力和组成有影响，但是海侵对煤系烃源岩生气过程和量的影响不清楚。针对这个问题，中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室王云鹏课题组博士生刘敏在郭慧娟副研究员的指导下采用有机地球化学方法、高温高压黄金管热模拟实验装置和盆地模拟技术，探讨了海侵对鄂尔多斯盆地东部上古生界煤系烃源岩生烃过程和潜力的影响。
研究结果表明，山西组煤硫含量在0.14%和0.76%之间，平均值为0.46%（6个煤样硫含量平均值）；太原组煤硫含量在0.29%-4.27%之间，平均值为1.38%（16个）；本溪组煤硫含量在0.36%-5.75%之间，平均值为1.98%（24个）。本溪组和太原组煤含硫量明显高于山西组煤，含硫量变化趋势与地层沉积背景相符。综合前人及本次研究的数据发现，在生烃过程中，含硫量较高的本溪组煤和太原组煤的HI降低速率较山西组煤慢（图1），说明硫可能使干酪根生烃速率减慢。
图1.山西组、太原组和本溪组煤HI随Tmax值的变化趋势
与未受海侵影响的山西组煤（硫含量0.21%）相比，受海侵影响的本溪组煤（硫含量3.69%）具有更广的生烃活化能分布（图2）。本溪组煤单位有机质的生气量（161 mg/g TOC）高于山西组煤（130 mg/g TOC），这可能是由于海侵导致沉积环境较还原，有利于脂类物质等的保存所致，但海侵对煤生烃能力影响的机制有待进一步研究。在生烃过程中，本溪组煤在早期（Ro＜1.0%）生气量较高，这可能是由于受海侵影响的煤中硫-硫键和碳-硫键较弱，热成熟过程中硫自由基的形成使得干酪根裂解速率提高。由于本溪组煤中硫的重排可能增加其热稳定性，导致在热成熟度高于3.5%时生气量较高。
图2. 山西组煤（a，b）和本溪组煤（c，d）气态烃C1-5生烃动力学参数分布及最佳拟合曲线
前人研究表明煤中液态烃与干酪根结合可导致高-过成熟阶段生气量升高，本研究中本溪组煤液态烃产率明显低于山西组煤（图3），这说明了煤中液态烃量可能并不是本溪组煤后期生气量较高的主要影响因素。
图3. 山西组煤和本溪组煤热模拟温度升高时C6+产率变化
本次研究结果表明海侵及引发的环境变迁对海陆过渡相的煤系烃类生成潜力和生成过程有不同程度的影响，这在一定程度上会影响对其油气资源量的认识和评价。具体到鄂尔多斯盆地及周缘煤系气的勘探，在神木-府谷埋深超过1500m的区域以及沁水盆地中Ro高于3.5%区域的深层，需重视受海侵影响的本溪组煤和太原组煤系地层。
上述研究成果近期发表在国际地学期刊《Energy & Fuels》。该研究得到国家自然科学基金（42273053，41803043）、广东省基础与应用基础研究基金项目（2021A1515012562）和中国科学院战略重点研究计划项目（XDA14010103）的资助。
论文信息：Min Liu (刘敏), Hui Zhang (张辉), Huijuan Guo (郭慧娟), Weibo Zhao (赵伟波), Yunpeng Wang (王云鹏), Shuyong Shi (史树勇), Qiang Wang (王强), Jinzhong Liu (刘金钟). The impact of marine influence on the hydrocarbon generation potential and process of Upper Paleozoic coal in the eastern Ordos Basin, China: implications for unconventional gas exploration of coal measures. Energy & Fuels DOI: 10.1021/acs.energyfuels.4c00103.
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.energyfuels.4c00103
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